Wastewater treatment and recovery of uranium by iron and aluminium (hydr)oxides

Abstract

Uranium (U) mining and its enrichment process can cause environmental contamination and others problems, especially when acid mine drainage (AMD) occurs. Studies in literature demonstrates the iron (Fe) (hydr)oxides efficiency to immobilize soluble U. However, changes in redox conditions may compromise the efficiency of some minerals, since the ferric hydroxides are unstable under low redox potential (Eh). On the contrary, aluminium (Al) is stable in such environments and could enhance the stability of Fe (hydr)oxides. In this study, the soluble U immobilization was evaluated by the co-precipitation with Fe and Al (hydr)oxides in a U contaminated water. The U recovery and stability in the solid phase were also studied. Solutions of ferric and ferrous sulfate, Al sulfate and a U standard solution were mixed in different proportions in order to obtain 21 treatments, which consisted of a combination of three Fe: Almolar ratio (100:0, 80:20 and 60:40), two valence states of Fe (Fe 2 + and Fe 3 + ) and one more treatment only with Al (Fe:Al = 0:100), in three concentrations of U(80, 40 e 20 mg L -1 ). The synthesis lasted 84 days. The pH solution was measured and adjusted to 9 weekly, as well as the sampling of supernatant sample collections. U, Fe and Al concentrations were determined by ICP-OES. The solid phase was characterized by X-ray diffraction (XRD) and the U remobilization potential in the solid phase evaluated discrete extraction and a leaching test. Results demonstrated that all treatments were efficient to immobilize soluble U in the first 24 hours of incubation. In the end of the incubation period, treatments in the presence of Al were more efficient (more than 95%) than the ones only in the presence of Fe. Besides, treatments in the presence of Al only were not as efficient as the ones in the presence of both Al and Fe. The dominant mineralogical phases formed were magnetite and hematite, in the absence of Al and in the presence of Fe 2+ e Fe 3+ , respectively; goethite in the presence of Al and Fe 2+ ; ferrihydrite in the presence of Al and Fe 3+ and gibbsite in the presence of Al and in the absence of Fe. Magnetite, hematite and gibbsite were less stable compared to goethite. Leaching test and discrete extractions procedures confirmed the need of an appropriated mine waste storage facility for the sludge produced by water treatment and a possible U recovery is also suggested, for example, to its enrichment process.

As minerações de urânio (U) e seus processos de enriquecimento podem gerar grandes problemas associados à contaminação ambiental, principalmente quando é gerada drenagem ácida de mina (DAM). Trabalhos comprovam a eficiência dos (hidr)óxidos de ferro na imobilização de U solúvel. Porém, (hidr)óxidos de Fe são instáveis em condições de baixo potencial redox. O Al, ao contrário do Fe, é estável podendo aumentar a estabilidade estrutural dos (hidr)óxidos de Fe. Neste trabalho, avaliou-se a imobilização do U solúvel a partir da coprecipitação de (hidr)óxidos de Fe e Al com U. A estabilidade do U na fase sólida também foi testada. Soluções de sulfato ferroso, sulfato férrico, sulfato de alumínio e solução padrão de U de 10000 mg L -1 foram misturadas em diferentes proporções obtendo 21 tratamentos constituídos por combinações de três relações Fe:Al (100:0; 80:20 e 60:40), dois estados de valência de Fe (Fe 2+ e Fe 3+ ) e mais um tratamento apenas com Al (relação Fe:Al: 0:100), em três concentrações de U (80, 40 e 20 mg L -1 ). O período experimental foi de 84 dias. O pH do sobrenadante foi aferido semanalmente e quando necessário, ajustado para 9. Além disso, foram coletadas alíquotas para determinação da concentração de U solúvel, por ICP-OES. O resíduo do tratamento de água do foi submetido à caracterização por difratometria de raios X (DRX). O potencial de remobilização do U presente no resíduo foi avaliado por quatro diferentes extrações discretas e pelo teste de lixiviação. Todos os tratamentos se mostraram extremamente eficientes nas primeiras 24h de incubação, porém ao final do período de incubação tratamentos na presença de Al foram mais eficientes em imobilizar U solúvel (eficiência maior que 95%) do que tratamentos apenas na presença de Fe. No entanto, tratamentos apenas com Al não se mostraram tão eficientes. As fases mineralógicas predominantes formadas foram magnetita e hematita, na ausência de Al e presença de Fe 2+ e Fe 3+ , respectivamente; goethita na presença de Al e Fe 2+ ; ferridrita na presença de Al e Fe 3+ e gibbsita na presença de Al e ausência de Fe. Urânio foi facilmente remobilizado nos tratamentos com magnetita, hematita e gibbsita, sendo que a goethita mostrou-se mais estável. O teste de lixiviação e as extrações discretas confirmam a necessidade de um local adequado para disposição da lama gerada e também sugere uma possível recuperação de U para fins comerciais, por exemplo.