Agroquímica
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Item Oxifuncionalização de monoterpenos catalisada por sais heteropoliácidos de keggin(Universidade Federal de Viçosa, 2018-09-28) Leles, Lorena Cristina de Andrade; Silva, Márcio José da; http://lattes.cnpq.br/5277808870202952O desenvolvimento de processos catalíticos para obtenção de produtos com maior valor agregado, a partir de matérias primas renováveis, tem se tornado cada vez mais importante, o que influencia na busca por tecnologias menos agressivas ao meio ambiente e que sejam de baixo custo e de alto rendimento. No presente trabalho, estudou-se o desenvolvimento e a atividade de catalisadores heteropoliácidos (HPAs) e seus sais metálicos (heteropolissais) nas reações de oxifuncionalização de monoterpenos. Os catalisadores foram sintetizados e caracterizados por análises termogravimétricas, espectroscopia na região do infravermelho, difração de Raios-X, espectroscopia de espalhamento Raman e titulação potenciométrica. Foram estudados os efeitos dos principais parâmetros de reação na conversão dos substratos e na seletividade dos produtos, tais como a natureza e concentração do catalisador, do oxidante, natureza do álcool e do substrato terpênico, além do efeito da temperatura da reação. Na reação de oxifuncionalização do canfeno com peróxido de hidrogênio (Capitulo 1) destacou-se o heteropolissal Al 4 (SiW 12 O 40 ) 3 com uma conversão de 81 % e seletividade de 77 % para os produtos oxifuncionalizados isoborneol, 2-(3-acetilciclopentil)-2-propanol hidroxiclopentil)-3-metillbutan-2-ona. As reações de e eterificação 3-(3- de monoterpenos com álcoois alifáticos de cadeia curta (Capítulo 2) revelaram que o β-pineno foi o substrato alvo mais reativo na reação de eterificação e que o catalisador FePW 12 O 40 tratado termicamente a 150 ºC demonstrou um melhor desempenho frente a outro sais de heteropoliácidos, obtendo uma conversão de 95% para produtos de eterificação com seletividade combinada de 86 % para α-terpinil, bornil e α-fenchil metil éteres. Os monoterpeno puderam ser convertidos em derivados oxifuncionalizados de maneira eficiente o que possibilita agregar valor aos resíduos da produção de celulose, que tem monoterpenos como subproduto do processo de polpação Kraft.Item Oxidação de monoterpenos por peróxido de hidrogênio catalisada pelo heteropoliácido H3PMo12O40 e seus sais metálicos(Universidade Federal de Viçosa, 2014-07-25) Leles, Lorena Cristina de Andrade; Silva, Márcio José da; http://lattes.cnpq.br/5277808870202952A produção de monoterpenos oxigenados é uma estratégia atraente para agregar valor a esta matéria prima renovável e abundante no nosso País, presente em óleos essenciais e gerados como resíduos da indústria de celulose. Em geral, os processos de oxidação de olefinas são caros, pouco seletivos e agressivos ao meio ambiente porque utilizam oxidantes estequiométricos constituídos de metais tóxicos como sais de Cr e Mn. O uso de catalisadores pode não somente reduzir o custo destes processos, como também torná-los ambientalmente favoráveis, principalmente se oxidantes limpos como peróxido de hidrogênio, o qual gera água como único subproduto, possa ser utilizado. Neste trabalho, propôs-se o desenvolvimento de catalisadores heteropoliácidos em substituição aos metais nobres tradicionalmente usados nessas reações, os quais podem potencialmente ser usados tanto em condições homogêneas quanto heterogêneas. A atividade catalítica do ácido fosfomolibídico (H 3 PMo 12 O 40 ) e seus sais derivados foi avaliada nas reações de oxifuncionalização de monoterpenos na presença de peróxido de hidrogênio, um oxidante de baixo impacto ambiental, usando acetonitrila ou metanol como solventes e o canfeno como um substrato-modelo. Foram avaliados os efeitos dos principais parâmetros de reação tais como temperatura, tipo de solvente, concentração dos reagentes, natureza e concentração do catalisador na conversão e seletividade das reações. Elevadas conversões foram obtidas nas reações com canfeno, o qual foi majoritariamente convertido em isoborneol, éter di-isobornilico e acetato de isobornila, compostos de interesse para indústrias de perfumes, cosméticos e fármacos. Visando obter um catalisador ativo sob condições de catálise heterogênea, foram sintetizados e caracterizados sais do heteropoliácido H 3 PMo 12 O 40 entre os catalisadores obtidos, os sais de Cs, K e Ca mostraram-se insolúveis, entretanto, menos ativos que o precursor heteropoliácido.