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Tipo: Tese
Título: Degradação de poluentes orgânicos empregando nanopartículas metálicas
Degradation of organic pollutants using metallic nanoparticles
Autor(es): Marcelo, Cristiana Resende
Abstract: O presente trabalho investigou a degradação de poluentes orgânicos (acetamiprido e corante reativo azul 4) por nanopartículas metálicas. Foi avaliado o efeito de diferentes parâmetros na cinética de degradação: concentração inicial do contaminante (C 0 ), dose de nanopartículas, temperatura e pH. Para o acetamiprido, empregando nanopartículas de Fe/Ni, foi alcançada uma eficiência de degradação de aproximadamente 100% em apenas 5 min de reação. Os ensaios realizados na presença do álcool terc-butílico (TBA), um capturador de radicais hidroxil, promoveram o decréscimo da eficiência de degradação de aproximadamente 100% para apenas 10%, demonstrando que se trata de um processo predominantemente oxidativo, sendo . OH o principal responsável pela degradação. Estudos cinéticos da reação do acetamiprido com nanopartículas de Fe/Ni foram realizados, aplicando-se um modelo semi-empírico de pseudo-primeira ordem. Para essa reação, a constante de velocidade (k obs ) variou de 0,126 para 0,828 min -1 quando a dose de nanopartículas foi aumentada de 0,200 para 0,500 g L -1 e de 0,828 para 0,180 min -1 quando a C 0 do inseticida foi de 20,0 para 50,0 mg L -1 . A elevação da temperatura de 10 para 40 °C proporcionou um aumento no valor de k obs de 0,138 para 0,216 min -1 e a energia de ativação estimada para a reação foi de 10,7 kJ mol -1 . Em relação ao pH, verificou-se que k obs variou de 0,348 para 0,120 min -1 com o decréscimo do pH do sistema de 5 para 2. O reuso das nanopartículas de Fe/Ni foi avaliado, observando uma eficiência de degradação de 70% no segundo ciclo de reação com o acetamiprido. No caso da reação do corante reativo azul 4 (RB4) com nanopartículas de Cu 0 (nZVC), obteve-se cerca de 90% de degradação em apenas 10 min de reação. Verificou-se que as espécies de Cu + são, possivelmente, os principais agentes da degradação oxidativa do corante. O modelo semi- empírico de segunda ordem foi o mais adequado para explicar a cinética de degradação de RB4 por nZVC. A constante de velocidade (k 2 ) para esta reação aumentou de 0,004 para 0,047 L mg -1 min -1 e de 0,047 para 0,002 L mg -1 min -1 nas respectivas variações de dose de nZVC de 0,500 para 2,00 g L -1 e de C 0 de RB4 de 15,00 para 50,00 mg L -1 . O pH inicial da solução de RB4 em condições mais ácidas favoreceu a cinética da reação, obtendo-se k 2 de 0,0021 a 0,003 L mg -1 min -1 ao variar o pH de 3 a 8. Elevando-se a temperatura de 10 para 30 °C obteve-se um aumento de k 2 de 0,005 para 0,020 L mg -1 min -1 , sendo estimada uma energia de ativação de 42,4 kJ mol -1 . Nos experimentos de reuso, obteve-se uma eficiência de degradação de 73% no segundo ciclo, com pequena diminuição da constante de velocidade. Os resultados demonstram que as nanopartículas metálicas de Fe/Ni e de Cu 0 são promissoras no tratamento de águas contaminadas por acetamiprido e corante têxtil reativo azul 4, respectivamente
The degradation of organic pollutants (acetamiprid and Reactive Blue 4 dye) by metallic nanoparticles was investigated in this work. The effects of the following parameters: initial concentration of the contaminant (C 0 ), nanoparticles dosage, temperature and pH were evaluated. The efficiency of the acetamiprid degradation utilizing Fe/Ni nanoparticles reached approximately 100% within 5 min of reaction. Degradation tests performed on the presence of tert-butylic alcohol, a hydroxyl radical scavenger, presented a reduced degradation efficiency (from approximately 100% to 10%) demonstrating the process is predominately oxidative, and . OH was mainly responsible for the degradation. Kinetic studies of the acetamiprid reaction with the Fe/Ni nanoparticles were performed applying pseudo-first order semi-empirical model. For this reaction, the reaction rate constant (k obs ) varied from 0.126 to 0.828 min -1 when the nanoparticles dose was increased from 0.200 g L -1 to 0.500 g L -1 and k obs varied from 0.828 to 0.180 min -1 when insecticide C 0 was increased from 20.0 to 50.0 mg L -1 . The temperature rise from 10 to 40 °C proportionated an increase on the k obs from 0.138 to 0.216 min -1 and the estimated activation energy was 10.7 kJ mol -1 . The decrease of the system pH from 5 to 2 resulted on a variation of the k obs from 0.348 to 0.120 min -1 . Fe/Ni nanoparticles reuse was evaluated, it was verified a 70% degradation efficiency in the second cycle of reaction with acetamiprid. In the case of the dye reaction with the Cu 0 nanoparticles, an approximately a 90% degradation efficiency was obtained within 10 min. It was verified the Cu + species are, possibly, the main degradation agents of the dye. It was found that the second-order semi-empirical model was the most adequate to explain the dye degradation kinetics. The reaction rate constant (k 2 ) for this reaction increased from 0.004 to 0.047 L mg -1 min -1 and from 0.047 to 0.002 L mg -1 min -1 on the respective variations nanoparticles dose from 0.500 to 2.00 g L -1 and dye C 0 from 15.00 to 50.00 mg L -1 . The initial pH of the dye solution under more acidic conditions favored the reaction kinetics, yielding k 2 values from 0.0021 L mg -1 min -1 to 0.003 L mg -1 min -1 by varying the pH from 3 to 8. The temperature rise from 10 to 30 °C resulted in k 2 increase from 0.005 to 0.020 L mg -1 min -1 , with an estimated activation energy of 42.4 kJ mol - 1 . In the material reuse experiments, a degradation efficiency of 73% was obtained, with a small decrease in the rate constant. The results demonstrate the Fe/Ni and Cu 0 metallic nanoparticles are promising in the treatment of water contaminated with acetamiprid and Reactive Blue 4, respectively.
Palavras-chave: Metais
Poluentes
Nanotecnologia
CNPq: Química Analítica
Editor: Universidade Federal de Viçosa
Titulação: Doutor em Agroquímica
Citação: MARCELO, Cristiana Resende. Degradação de poluentes orgânicos empregando nanopartículas metálicas. 2017. 92f. Tese (Doutorado em Agroquímica) - Universidade Federal de Viçosa, Viçosa. 2017.
Tipo de Acesso: Acesso Aberto
URI: http://www.locus.ufv.br/handle/123456789/14143
Data do documento: 24-Fev-2017
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