Modelagem da formação de estruturas tridimensionais em crescimento epitaxial

Abstract

Nesta tese estudamos o surgimento de estruturas tridimensionais auto-arranjadas em superfícies crescidas por epitaxia por feixe molecular (MBE). Foram utilizadas simulações de Monte Carlo cinético para a descrição de dois casos específicos dessas morfologias: formação de morros e de nucleação de ilhas 3d de escalas nanométricas conhecidas como pontos quânticos (QDs). Os modelos propostos nessa tese possuem como principal processo a difusão super cial termicamente ativada. O principal ingrediente do nosso modelo e a implementação das barreiras nas bordas de degraus usualmente chamadas de barreiras de Ehrlich-Schwoebel (ES). Sugerimos duas regras para barreiras na difusão entre camadas: barreira dependente do número de ligações laterais entre primeiros vizinhos (BDL) e barreira dependente da altura do degrau (BDA). Este trabalho está divido em duas partes. Na primeira, simulamos o crescimento de morros pelas duas regras (BDL e BDA), e na segunda parte, simulamos a nucleação de ilhas 3d pela regra BDA. Mostramos que a morfologia de morros pode ser obtida mesmo para uma barreira pequena enquanto que um crescimento auto-a m, consistente com a equação de Villain-Lai-Das Sarma, e observada na ausência da uma barreira de degrau explícita no modelo BDA. As superfícies que exibem morros são descritas por uma leis de escala dinâmicas de super-rugosidade caracterizada por superfícies localmente lisas (facetadas) e um expoente da rugosidade α > 1. A fase de lme no e caracterizada por superfícies com estruturas tridimensionais auto-arranjadas com razão de aspecto (altura/largura) que pode crescer ou diminuir com a temperatura dependendo da intensidade da barreira de degrau. Para a regra BDL mostramos que o modelo padrão com barreira somente em degraus descendentes perde estabilidade e produz morfologias instáveis exibindo colunas anomalamente estreitas e altas dentro da faixa de temperatura estudada. A regra BDL, ao contrário, gera morfologias com morros bem comportadas para a mesma faixa de barreira de ES que produz a morfologia anômala no modelo padrão. Além disso, os morros também são obtidos nas situações em que a barreira de degrau tem o mesmo valor para todas as partículas independetemente se são livres ou lateralmente ligadas ou difundindo para cima ou para baixo. O estudo de nucleação de ilhas 3d foi motivado pelos resultados experimentais obtidos por Ferreira et al. [1] para a deposição de CdTe/Si. Propomos, então, uma variação na taxa de difusão do modelo BDA para o estudo de crescimentos heteroepitaxiais. Essa taxa passa a depender da energia de ligação entre espécies químicas diferentes. A principal mudança do modelo é a introdução de uma barreira de degrau que pode variar com a temperatura de crescimento. Utilizando uma barreira que varia linearmente com a temperatura, foi possível reproduzir as curvas da distribuição de diâmetros dos QDs, bem como os comportamentos da densidade e do diâmetro médio dos QDs com a temperatura. Também conseguimos capturar detalhes dos experimentos com a forma bimodal da distribuição de tamanhos dos QDs sem ajustar nenhum adicional.

In the present thesis we investigate the emergence of three- dimensional self-assembled structures in surfaces grown by molecular beam epitaxy (MBE). Kinetic Monte Carlo simulations were used to the modelling of two speci c cases of these morphologies: mound formation and nucleation of 3d nanometric islands called of quantum dots (QDs). The main process of the models proposed in this thesis is the thermally activated surface di usion. The main novelty of our model is in the implementation of the step barriers in terraces edges, usually called Ehrlich-Schwoebel (ES) barriers. We investigate two rules for the interlayer difusion: a bond dependent step barrier (BDSB) and height dependent step barrier (HSB). The work is divided in two parts. In the first one, we simulate the mound formation using BDSB and HSB rules and, in the second one, we simulate the nucleation of three-dimensional islands using HSB rule. For HSB, we have shown that a mounded morphology can be obtained even for a small step barrier while a self-a ne growth, consistent with the Villain-Lai-Das Sarma equation, is observed in the absence of an explicit step barrier in the HBS model. The surfaces exhibiting mounds are described by dynamical scaling laws associated to the super-roughness scaling regime, characterized by locally smooth surfaces (faceted) and a roughness exponent α > 1. The thin film phase is featured by surfaces with self-assembled three-dimensional structures with aspect ratio (height/width) that may increase or decrease with temperature, depending on the strength of step barrier. We have shown that the standard model with barrier only in descending steps losses stability and generate unstable morphologies with anomalously sharp and high columns for the investigated range of temperature. The BDSB rule, however, generates well-behaved mounded morphologies for the same ES barriers that lead to anomalous morphologies in the standard model. Moreover, mounds are also observed in BDSB rule when a same value is used for the step barrier felt by all particles independent if they are bonded or free particles or moving down- or upwardly in a step. The analysis of the three-dimensional island nucleation was motivated by the experimental results of Ferreira et al. [1] for the growth of CdTe QDs on Si(111) substrates. We modify the difusion rate of HSB model in order to study heteroepitaxial systems. The difusion rate depends now on the bonding energy between distinct chemical species. The main change of the model is the introduction of a step barrier that can vary with the growth temperature. Using a a barrier varying linearly with temperature, we were able to reproduce the experimental QDs distributions, as well as the dependence of the density and mean diameter of QDs as functions of the temperature. We have also captured details experimentally observed as the bimodal shape of the QDs size distributions without any additional parameter tuning.